Historie našeho hudebněvědného fondu sahá do doby samotných počátků univerzitního oboru muzikologie, konkrétně do roku 1869 kdy byl na Karlo-Ferdinandově univerzitě ustanoven mimořádným profesorem teorie a dějin hudby August Wilhelm Ambros. Po rozdělení univerzity na českou a německou se hudební vědy přednášely na obou větvích. Nicméně jako samostatný univerzitní obor byla konstituovaná nejdříve na německé (1885), kde působili muzikologové zvučných jmen, jako Guido Adler, Heinrich Rietsch či Gustav Becking. Česká hudební věda byla de facto založena až roku 1909 získáním profesury Zdeňka Nejedlého. Knihovny obou kateder však do konce 2. světové války plnily spíše funkci příručních knihoven vyučujících. Teprve na počátku 50. let 20. století, ze kdy jsou dochovány první inventární seznamy, můžeme mluvit o knihovně plně sloužící široké akademické veřejnosti tak, jak ji známe dnes. Nejstarší, poměrně objemná část je přirozeně německojazyčná, základ česky psané muzikologické literatury pak tvoří pozůstalosti profesora Otakara Hostinského a následně jeho žáka Zdeňka Nejedlého.
Profilace fondu z hlediska historických období či oblastí hudební vědy je poměrně vyvážená. V poslední době se však fond výrazněji rozrostl o tituly z období renesance, z níž tu najdeme rozsáhlou a v rámci České republiky nejkompletnější notovou edici renesanční hudby Corpus Mensurabilis musicae či souborná kritická vydání význačných renesančních skladatelů. Nezanedbatelnou část současné literatury v knihovně však tvoří i etnomuzikologické tituly.